Der Kern der geologischen Sammlung der Naturforschenden Gesellschaft des Osterlandes entstand bei der Erforschung der Altenburger Umgebung. So gehen die ältesten Kollektionen, um die sich besonders der Altenburger Rat J. Zinkeisen bemühte, auf die ersten systematischen Untersuchungen unseres Gebietes von 1830 bis 1840 zurück. Dabei schuf 1838 Bernhard von Cotta (Mitglied der Naturforschenden Gesellschaft des Osterlandes) die geognostische Karte der Ämter Altenburg und Ronneburg. Die Sammlungen wurden auch von Fachgelehrten wie H. B. Geinitz zur Bearbeitung der fossilen Flora und Fauna im sächsisch- thüringischen Gebiet herangezogen.

Die wichtigste Spezialsammlung besteht aus Belegen zu fünf geologischen Kartenblättern der Altenburger Region, insbesondere aus Braunkohleaufschlüssen. Daneben wurde vor allem Material vom Erzgebirgsbecken (u.a. Karbon, Rotliegendes, Zechstein, Buntsandstein), vom sächsischen Granulitgebirge, vom Anstehenden bei Ronneburg (Silur, Devon, Kulm) und vom thüringischen Buntsandstein und Muschelkalk zusammengetragen. Als Fachleute für diese Sammelgebiete nahmen die Geologen der Gesellschaft auch an der geologischen Landesaufnahme 1868 bis 1906 und an den vertiefenden Forschungsarbeiten des 20. Jahrhunderts teil.

Überregionale Bedeutung haben einige Fossiliensammlungen: Platten mit Tierfährten aus dem thüringischen Buntsandstein von Heßberg (1834), Kahla und Pölzig, eine Graptolithensammlung (Wirbelloseklasse aus dem Erdaltertum) aus dem Ronneburger Gebiet und Sammlungen der fossilen Flora und Fauna des Tertiärs der Weißelstersenke. Außer den regional sammelnden Mitgliedern, waren es immer wieder Gelehrte und Gönner, die zur Bereicherung der mineralogischen und geologischen Kollektion beitrugen. Vorwiegend in den ersten Jahrzehnten des Bestehens der Naturforschenden Gesellschaft des Osterlandes schenkten oder vermittelten sie der Gesellschaft wertvolle Kollektionen. So übergab 1836 Georg Graf zu Münster der NGdO ca. 1500 Fossilien (Jura); desgleichen 1848 Großfürst Constantin von Rußland zwei Kollektionen von Mineralien aus dem Uralgebiet.